元和二年，公元807年春季正月辛卯日，宪宗前往圆丘祭祀上天，大赦天下。
宪宗因杜佑年高德劭，对他礼遇厚重，常常称呼他为司徒而不直呼其名。杜佑因年老多病，请求辞官退休。宪宗下诏，允许杜佑每月入朝觐见不超过两三次，入朝时便前往中书省参议国家大政，其余时间任凭他返回樊川家中休养。
门下侍郎、同平章事杜黄裳，有经国济世的雄才大略，却不拘小节，因此不能长期身居宰相之位。乙巳日，朝廷任命杜黄裳为同平章事，充任河中、晋、绛、慈、隰节度使。己酉日，任命户部侍郎武元衡为门下侍郎，翰林学士李吉甫为中书侍郎，二人皆担任同平章事。李吉甫得知任命后，感动落泪，对中书舍人裴垍说：“我流落在江淮地区，超过十五年，如今一朝蒙受皇恩，得到这样的高位。想要报答陛下的恩德，唯有举荐贤才。但朝廷中后起之秀，我很少有机会结交相识，你有精准的识人眼光，希望能把贤才的名字都告诉我。”裴垍随即提笔写下三十多人的名字，短短数月之间，这些人几乎都被选拔任用。当时的人们都一致称赞李吉甫善于选拔人才。
二月癸酉日，邕州上奏，称击败了黄贼，俘获其首领黄承庆。
夏季四月甲子日，朝廷任命右金吾大将军范希朝为朔方、灵、盐节度使，将右神策军以及盐州、定远的驻军划归他统领，以此革除以往的弊端，让边将能够自主执掌军务。
秋季八月，刘济、王士真、张茂昭因私人恩怨产生争执，接连上表朝廷，请求治对方的罪。戊寅日，朝廷任命给事中房式为幽州、成德、义武宣慰使，前往调解三方矛盾。
九月乙酉日，密王李绸去世。
夏州、蜀地平定之后，藩镇节度使都心生畏惧，大多请求入朝觐见。镇海节度使李锜也感到不安，主动请求入朝，宪宗批准了他的请求。宪宗派遣宦官前往京口安抚慰问，并且犒劳他的将士。李锜虽然任命判官王澹为留后，实则根本没有入朝的打算，屡次拖延启程日期。王澹和朝廷派来的宦官多次劝说他入朝，李锜心中不悦，便上表称自己身患疾病，请求等到年底再入朝。宪宗就此询问宰相的意见，武元衡说：“陛下刚刚执掌朝政，李锜请求入朝就允许他入朝，请求暂缓就允许他暂缓，去留的决定权都在李锜手中，陛下还凭什么号令天下呢！”宪宗认为他说得有理，便下诏征召李锜入朝。李锜的伎俩用尽，于是起兵谋反。王澹执掌留后事务之后，对军府的各项事务进行了不少整顿和安排，李锜心中更加不满，暗中指示亲兵杀死王澹。恰逢朝廷要为将士们发放冬季的服装，李锜全副武装，坐在军帐之中，王澹和宦官进来拜见，有数百名士兵在庭院中鼓噪喊道：“王澹是什么人，竟敢擅自主持军务！”随即把王澹拖下台阶，将他分食；大将赵琦出面安抚制止，也被士兵们分食；士兵们还把刀架在宦官的脖子上，大声辱骂，准备将他杀死。李锜假装受惊，起身救下宦官。
冬季十月己未日，朝廷下诏征召李锜入朝担任左仆射，任命御史大夫李元素为镇海节度使。庚申日，李锜上表谎称军中发生兵变，杀死了留后王澹和大将赵琦。此前，李锜挑选了五名心腹担任所辖五州的镇将，姚志安驻守苏州，李深驻守常州，赵惟忠驻守湖州，丘自昌驻守杭州，高肃驻守睦州，每人统领数千士兵，负责监视各州刺史的动向。到这时，李锜下令让他们分别杀死各州刺史，又派遣牙将庾伯良率领三千士兵修筑石头城。常州刺史颜防采纳门客李云的计策，假传朝廷制书，自称招讨副使，斩杀李深，还向苏州、杭州、湖州、睦州发布檄文，请求各州共同进兵讨伐李锜。湖州刺史辛秘暗中招募了数百名乡里子弟，在夜间突袭赵惟忠的军营，将他斩杀。苏州刺史李素被姚志安击败，生擒后押送给李锜，李锜给李素戴上镣铐，将他钉在船舷上。船还没到京口，恰逢李锜兵败，李素才得以幸免。乙丑日，朝廷颁布制书，削夺李锜的官爵以及宗室属籍。任命淮南节度使王锷统领各道兵马，担任招讨处置使；征调宣武、义宁、武昌的军队，连同淮南、宣歙的军队一同从宣州出兵，江西的军队从信州出兵，浙东的军队从杭州出兵，共同讨伐李锜。
高崇文在蜀地任职满一年，一天，他对监军说：“我高崇文原本是河朔地区的一名士兵，侥幸立下战功，才得以升任到现在的职位。西川是宰相往来任职的地方，我占据这个职位已经很久了，怎敢心安理得呢！”他屡次上表朝廷，称“蜀地安定太平，我没有机会为国效力，希望能前往边疆，为国效死”。宪宗想要挑选能够接替高崇文的人，却很难找到合适的人选。丁卯日，朝廷任命门下侍郎、同平章事武元衡为同平章事，充任西川节度使。
李锜认为宣州物产丰饶，想要先攻取此地，于是派遣兵马使张子良、李奉仙、田少卿率领三千士兵袭击宣州。三人料定李锜必然会失败，便与牙将裴行立一同谋划讨伐李锜。裴行立是李锜的外甥，因此对李锜的密谋了如指掌。三位将领在城外安营扎寨，即将出兵的时候，召集士兵们晓谕说：“李仆射谋反叛逆，官军已经从四面八方集结而来，常州、湖州的两位镇将接连被杀，他的势力已经穷蹙。现在他竟然想让我们远赴宣州攻城，我们为什么要跟随他遭受灭族之灾呢！不如脱离叛逆，归顺朝廷，转祸为福！”士兵们都欣然同意，当天夜里，就率军返回城池。裴行立在城内举火鼓噪，与城外的军队遥相呼应，随即率领士兵冲向牙门。李锜听说张子良等人起兵，勃然大怒，又听说裴行立也响应他们，捶着胸口说：“我还有什么指望呢！”他光着脚逃走，躲藏到楼下。亲将李钧率领三百名弓弩手赶往山亭，想要抵抗，裴行立预先埋下伏兵，将李钧截杀。李锜全家都失声痛哭，身边的人将李锜擒获，用帐幕裹住他，用绳索从城墙上缒下去，戴上刑具押送到京城。李锜手下的弓弩手、蕃落兵争相自杀，尸体堆积如山。癸酉日，镇海军将此事上报朝廷。乙亥日，群臣在紫宸殿向宪宗道贺。宪宗神色凝重地说：“这是因为我缺乏德行，才导致天下屡次出现违反法纪的人，我深感惭愧，有什么值得庆贺的呢！”
宰相们商议要诛杀李锜的大功以上亲属，兵部郎中蒋乂说：“李锜的大功以上亲属，都是淮安靖王李神通的后代。淮安靖王有辅佐太祖平定天下的功劳，他的灵位配享宗庙，陪葬皇陵，怎么能因为他的末代子孙作恶，就牵连到他呢！”宰相们又想诛杀李锜的兄弟，蒋乂说：“李锜的兄弟，是已故都统李国贞的儿子，李国贞为国捐躯，难道要让他断子绝孙，无人祭祀吗！”宰相们认为他说得有道理。辛巳日，李锜的堂弟、宋州刺史李銛等人都被贬官流放。
十一月甲申日，李锜被押送到长安，宪宗亲临兴安门，当面责问他。李锜回答说：“我起初并没有谋反，是张子良等人教唆我这么做的。”宪宗说：“你身为元帅，张子良等人谋反，你为什么不将他们斩首，然后再入朝觐见呢！”李锜无言以对。宪宗于是下令将李锜和他的儿子李师回一同腰斩处死。
有关部门请求拆毁李锜祖先的坟墓和家庙，御史中丞卢坦上奏说：“李锜父子已经被处死，他们的罪责已经得到了惩处。从前汉朝诛杀霍禹，并没有牵连到霍光；本朝诛杀房遗爱，也没有牵连到房玄龄。《尚书·康诰》说：‘父子兄弟，罪不相及。’难道要因为李锜作恶，就牵连到他的五代祖先吗？”朝廷于是没有拆毁李锜的祖冢和家庙。
有关部门没收了李锜的家产，准备运送到京城。翰林学士裴垍、李绛上奏说：“李锜骄奢僭越，搜刮六州百姓的财富来充盈自己的家产，甚至不惜枉杀无辜之人，夺取他们的钱财。陛下怜悯百姓无处申诉，所以才出兵讨伐，将他诛杀。现在如果把这些金银布帛装载到京城，恐怕会让天下百姓失望。希望陛下能将这些叛贼的资产赏赐给浙西的百姓，用来代替他们今年的租赋。”宪宗对此赞叹不已，当即采纳了他们的建议。
昭义节度使卢从史，暗中与王士真、刘济相互勾结，表面上却向朝廷献策，请求谋取太行山以东的地区，还擅自率领军队向东出兵。宪宗下诏命他返回上党，卢从史借口要前往邢州、洺州获取粮草，迟迟不遵奉诏令。过了很长时间，他才率军返回上党。
后来有一天，宪宗在浴堂殿召见李绛，对他说：“有一件非常异常的事情，我一直不想说出来。我和郑絪商议，下敕命让卢从史返回上党，随后再征召他入朝。郑絪竟然把这件事泄露给了卢从史，让卢从史声称上党缺乏粮草，要前往太行山以东获取粮食。身为臣子，辜负君主到了这种地步，诛灭他的宗族都绰绰有余！”李绛说：“这件事如果不是陛下亲口说出来，我是绝对不会相信的。郑絪怎么会做出这种事呢？”宪宗说：“这是李吉甫秘密奏报的。”李绛说：“我私下里听到士大夫们议论，都称赞郑絪是有德之士，恐怕事情未必是这样的。或许是他的同僚想要独揽朝政，嫉妒郑絪得到陛下的宠幸，所以才编造这样的谗言陷害他。希望陛下能再仔细调查核实，不要让别人说陛下轻信谗言！”宪宗沉吟许久说：“的确如此，郑絪肯定不会做出这种事。如果不是你提醒，我差点就做出错误的处置了。”宪宗还曾从容地问李绛：“谏官大多毁谤非议朝政，所说的事情都不符合实际情况，我想贬谪其中一两个最过分的人，来警示其他人，你觉得怎么样？”李绛回答说：“这大概不是陛下的本意，一定是有奸邪之臣想要堵塞陛下的视听。臣子的生死，取决于君主的喜怒，敢于开口进谏的人能有几个呢！就算有进谏的人，也都是白天揣摩、夜晚推敲，早上删减、晚上修改，最终能够呈送到陛谏言，还唯恐听不到真话，更何况还要治罪于进谏的人呢！如果这样做，会让天下人都闭口不言，这并非国家的福气啊。”宪宗认为他说得很有道理，于是打消了这个念头。
群臣请求为宪宗奉上尊号，称睿圣文武皇帝，丙申日，宪宗批准了这个请求。
盩厔县尉、集贤校理白居易创作了一百多篇乐府诗和诗歌，讥刺规谏时事，这些诗文流传到了皇宫之中。宪宗读了之后十分欣赏，便征召白居易进入翰林院，担任翰林学士。
十二月丙辰日，宪宗对宰相说：“太宗皇帝凭借神圣的资质，群臣进谏时，他还会反复多次地询问斟酌，更何况我资质浅薄，见识寡陋。从今以后，如果朝政有什么过失，你们应当十次、百次地进谏，不要只劝谏一两次就作罢。”
丙寅日，朝廷任命高崇文为同平章事，充任邠宁节度使、京西诸军都统。
山南东道节度使于頔畏惧宪宗的英明威严，为自己的儿子于季友请求迎娶公主。宪宗将皇女普宁公主嫁给于季友。翰林学士李绛劝谏说：“于頔出身蛮族，于季友又是小妾所生，他们的身份不足以辱没帝王的女儿，陛下应该重新挑选名门望族、才华出众的子弟作为驸马。”宪宗说：“这其中的缘由不是你所能知道的。”己卯日，普宁公主嫁给于季友，婚礼的恩宠礼遇十分隆重。于頔喜出望外，心中大悦。不久之后，宪宗派人婉言劝说于頔入朝谢恩，于頔于是遵奉诏令入朝。
这一年，李吉甫撰写了《元和国计簿》，呈献给朝廷。书中总计天下有方镇四十八个，州府二百九十五个，县一千四百五十三个。其中凤翔、鄜坊、邠宁、振武、泾原、银夏、灵盐、河东、易定、魏博、镇冀、范阳、沧景、淮西、淄青等十五个道，七十一个州，不向朝廷申报户口；每年朝廷的赋税收入，只能依靠浙江东、西道，宣歙道，淮南道，江西道，鄂岳道，福建道，湖南道这八个道，四十九个州，总计一百四十四万户，与天宝年间的纳税户数相比，减少了四分之三。天下依赖朝廷供给的士兵有八十三万多人，与天宝年间相比，增加了三分之一，大概是两户百姓供养一名士兵。至于水旱灾害造成的损失，以及不按时节的征调，还不包括在这个数字之内。
元和三年，公元808年春季正月癸巳日，群臣为宪宗奉上尊号，称睿圣文武皇帝，宪宗大赦天下。诏令称：“从今以后，地方长官入朝觐见，不得进献财物。”知枢密刘光琦上奏请求分别派遣宦官携带赦书前往各道，想要趁机瓜分地方官的馈赠。翰林学士裴垍、李绛上奏说：“宦官使者所到之处，会带来很多烦扰，不如只将赦书交付驿站火速传递。”宪宗采纳了他们的建议。刘光琦声称这是旧有惯例，宪宗说：“如果惯例是正确的，就遵循它；如果惯例是错误的，为什么不加以改正呢！”
临泾镇将郝泚认为临泾地势险要，水草丰美，吐蕃每次入侵，必定会在这个地方驻军，于是他向泾原节度使段佑进言，请求修筑城池。段佑上奏朝廷之后，便动工修筑临泾城。从此以后，泾原地区得以安定。
二月戊寅日，咸安大长公主在回鹘去世。三月，回鹘腾里可汗去世。癸巳日，郇王李总去世。
辛亥日，御史中丞卢坦上奏弹劾前山南西道节度使柳晟、前浙东观察使阎济美，称他们违反大赦诏令，向朝廷进献财物。宪宗召见卢坦，对他加以褒奖慰问，说：“我已经赦免了他们的罪责，不能失信于人。”卢坦说：“赦令宣告于天下，是陛下的大信。柳晟等人不畏惧陛下的法令，陛下怎么能为了顾全小信，而违背大信呢！”宪宗于是下令，让柳晟、阎济美将进献的财物归还给有关部门。
夏季四月，宪宗下诏举行贤良方正直言极谏科的科举考试。伊阙县尉牛僧孺、陆浑县尉皇甫湜、前科进士李宗闵，在对策中都直言指陈时政的过失，毫无避讳。户部侍郎杨於陵、吏部员外郎韦贯之担任主考官，韦贯之将他们的对策评定为上等。宪宗也对他们的表现表示赞赏。乙丑日，宪宗下诏，命令中书省对他们从优安排官职。李吉甫厌恶他们直言时政，向宪宗哭诉，还说：“翰林学士裴垍、王涯负责复核对策。皇甫湜是王涯的外甥，王涯事先没有说明这层关系；裴垍在复核时也没有提出异议。”宪宗迫不得已，罢免了裴垍、王涯的翰林学士职务，任命裴垍为户部侍郎，王涯为都官员外郎，韦贯之为果州刺史。没过几天，韦贯之又被贬为巴州刺史，王涯被贬为虢州司马。乙亥日，朝廷任命杨於陵为岭南节度使，他也因为在主持科举考试时没有提出异议而受到牵连。牛僧孺等人过了很久都没有得到调任，分别接受各藩镇的征聘，担任幕僚。牛僧孺是牛弘的七世孙；李宗闵是李元懿的玄孙；韦贯之是韦福嗣的六世孙；皇甫湜是睦州新安人。
丁丑日，朝廷废除了五月初一在宣政殿举行朝贺的制度。
朝廷任命荆南节度使裴均为右仆射。裴均向来依附宦官，才得以显贵。担任右仆射之后，他更加骄矜自大。有一次入朝时，他超越了自己的位次站立；御史中丞卢坦向他作揖，示意他退回原位，裴均却拒不从命。卢坦说：“从前姚南仲担任仆射时，位次就在这里。”裴均说：“姚南仲是什么人？”卢坦说：“是坚守正道，不攀附权贵宠臣的人。”不久之后，卢坦便被改任为右庶子。
五月，翰林学士、左拾遗白居易上奏疏，认为：“牛僧孺等人直言时政，承蒙陛下恩宠，考中科举，却反而遭到贬斥，都被外放为京城之外的官员。杨於陵等人因为主持科举考试，敢于录取直言进谏的人；裴垍等人因为复核对策，没有斥退直言进谏的人，都因此受到牵连而被贬谪。卢坦因为屡次履行御史的职责，也被罢黜为右庶子。这几个人都是当今众望所归的人物，天下人都通过观察他们的进退，来判断时势的好坏。如今他们无缘无故都被疏远弃用，朝野上下都闭口不言，民心骚动不安，陛下是否知道这种情况呢！况且陛下既然下诏征召直言极谏的士人，牛僧孺等人的对策既然如此，就算不能将他们的建议推广施行，又怎么忍心加罪于他们，将他们贬斥呢！从前德宗皇帝刚刚即位时，也征召过直言极谏的士人，在策问中提到天旱的问题，穆质回答说：‘按照两汉的惯例，三公应当被罢免；根据卜式的主张，桑弘羊应该被烹杀。’德宗皇帝对他大加赞赏，将他从京城郊县的县尉提拔为左补阙。如今牛僧孺等人所说的话，并没有超过穆质，陛下却急于贬斥他们，我担心这不符合继承祖宗基业的道理啊！”穆质是穆宁的儿子。
丙午日，朝廷册封回鹘的新任可汗为爱登里啰汨密施合毘伽保义可汗。西原蛮的酋长黄少卿请求归降朝廷。六月癸亥日，朝廷任命黄少卿为归顺州刺史。
沙陀族的勇猛矫健，在各蛮族中位居首位。吐蕃将沙陀人安置在甘州，每次作战时，都让沙陀人担任先锋。回鹘攻打吐蕃，攻取了凉州。吐蕃怀疑沙陀人暗中归附回鹘，想要将他们迁徙到黄河以西的地区。沙陀人十分恐惧，酋长朱邪尽忠和他的儿子朱邪执宜谋划，想要重新归附唐朝。于是朱邪尽忠率领整个部落三万人，沿着乌德犍山向东迁徙。走了三天之后，吐蕃的大批追兵赶到，沙陀人从洮水一带转战到石门，总共经历了数百次战斗。朱邪尽忠战死，士兵们阵亡大半。朱邪执宜率领剩余的部众将近一万人，其中骑兵三千人，前往灵州投降。灵盐节度使范希朝得知此事后，亲自率领部众到边塞迎接，将沙陀人安置在盐州，还为他们购买牛羊，扩大他们的畜牧规模，对他们抚慰有加。朝廷下诏设置阴山府，任命朱邪执宜为兵马使。不久之后，朱邪尽忠的弟弟葛勒阿波又率领七百部众前来投奔范希朝，朝廷下诏任命他为阴山府都督。从此以后，灵盐地区每次出兵征讨，只要调用沙陀军队，无不所向披靡，灵盐军的势力也因此日益强盛。
秋季七月辛巳日，出现日食。
朝廷任命右庶子卢坦为宣歙观察使。苏强被诛杀的时候，他的哥哥苏弘正在晋州幕府任职，苏弘自行离职回家，当时没有人敢征召他。卢坦上奏说：“苏弘有才干德行，不能因为他弟弟的缘故就废弃不用，请求征召他担任判官。”宪宗说：“假如苏强没有被处死，只要他确实有才干德行，尚且可以任用，更何况是他的哥哥呢！”卢坦到任之后，恰逢当地发生旱灾，粮食歉收，粮价日益上涨。有人请求压低粮价，卢坦说：“宣州、歙州土地狭小，粮食产量少，所依赖的是从四面八方运来的粮食。如果粮价降低，商船就不会再运来粮食，百姓的处境会更加窘迫。”不久之后，一斗米的价格涨到了二百钱，各地的商人都纷纷运粮前来，百姓也因此得以生存。